2011年3月29日に開催された「東北地方太平洋沖地震復興支援チャリティーマッチ がんばろうニッポン!」の後半37分にJリーグ選抜の三浦知良選手GKとの1対1を制してゴールを決めた。試合は日本代表が2-1でJリーグ選抜に勝利している。日本代表監督を務めたザッケローニ監督は試合後のインタビューで三浦選手のゴールについて「ゴールを決められることは大嫌いだが、今日は初めて嬉しかった」とコメントした。
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0:24 ザッケローニ 監督が東北地方太平洋沖地震後わずか2週間で日本に戻った理由
1:07 試合前の選手たちによる募金活動
1:37 東北地方太平洋沖地震復興支援チャリティーマッチ
1:47 岡崎慎司選手ゴール
1:57 遠藤保仁選手ゴール
2:06 三浦知良選手ゴール
3:13 三浦知良選手試合後コメント
＜アルベルト・ザッケローニ元日本代表監督＞
2010年（平成22年）8月30日、サッカー日本代表監督に就任した。推定2億円2年契約で2年間の延長オプション付き。緊張感を保つため本人は単年契約を希望していた。これが母国イタリア以外の国での初めての監督就任であり、ナショナルチームを率いるのも初となる。8月30日に契約合意し、9月4日のパラグアイ戦、9月7日のグアテマラ戦はビザの関係で指揮を取れないためスタンド観戦、監督不在の代行として原博実が2試合の指揮を執った。代表監督初采配は10月8日、埼玉スタジアム2002で行われた国際親善試合で、アルゼンチンに日本代表史上初めて勝利 (1-0) した。
2011年（平成23年）に行われた就任後初の公式大会であるAFCアジアカップで優勝へ導いた。国内リーグでの優勝経験はあるものの、国際大会では自身初のタイトルとなった。監督に就任してから1年間無敗が続いていたが、同年11月15日の2014年ブラジルW杯アジア3次予選対北朝鮮戦にて、すでに日本は予選通過を決めていたものの 0-1 で敗れ、無敗記録は16試合で途絶えた。
2014年ブラジルW杯アジア最終予選開始前に、日本サッカー協会と1年契約（実質契約11か月）で契約延長を行った。給料は2億円（推定）より多少アップした。税法上の理由で2年契約ではなく1年契約。日本サッカー協会からは徹底した情報管理の一方で選手を信頼し、持てる力を引き出した同監督の采配を高く評価された。2013年（平成25年）6月、2014年ブラジルW杯アジア最終予選グループBを5勝2分1敗の成績でグループ第1位となり、5大会連続となるワールドカップ出場を決めた。
2014年（平成26年）6月、ブラジルW杯本大会GL第1戦コートジボワール戦は前半を1点をリードして折り返すも、後半になると一方的に攻め込まれ逆転を許し、1-2 で敗戦。第2戦ギリシャ戦は前半に相手が一人退場し、数的優位を得たが、堅守のギリシャ守備陣を崩せず、3枚目の交代枠を使うことなくスコアレス・ドローに終わった。GL突破にわずかながら可能性を残して迎えた第3戦コロンビア戦は、すでにGL突破を決めて主力を大幅に温存したコロンビアに対し、ボール支配率やシュート数は上回ったものの、決定力に欠き、1-4 で大敗し、グループリーグ敗退となった。
日本代表監督就任後、素早いパスワークとサイドを起点にした攻撃的サッカーを掲げて強化に努めてきたが、集大成であるW杯で結果を残せず、6月26日、日本代表監督の退任を表明した。
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